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北京科技大學(xué)田建軍團(tuán)隊(duì)Adv. Mater.:高亮度和穩(wěn)定的鈣鈦礦量子點(diǎn)純藍(lán)色發(fā)光二極管

近日,北京科技大學(xué)田建軍教授(通訊作者)團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種新型的酸蝕驅(qū)動(dòng)的配體交換策略,獲得了超低缺陷態(tài)密度和高穩(wěn)定性的純藍(lán)光(465 nm)、小尺寸(≈4nm)CsPbBr3鈣鈦礦量子點(diǎn)(QDs)。
【引言】

金屬鹵化物鈣鈦礦發(fā)光二極管(PeLEDs)因其熒光產(chǎn)率高、色域?qū)挘ā?40%)、發(fā)射峰窄等優(yōu)點(diǎn),成為超高清顯示的理想元件之一。近年,最先進(jìn)的綠光和紅外光PeLEDs的外量子效率(EQE)超過(guò)20%,但是純紅光和藍(lán)光PeLEDs的亮度、EQE仍然很低。盡管天藍(lán)色PeLEDs(波長(zhǎng)范圍:480-490nm)的EQE已經(jīng)提升到10%以上,但這個(gè)波長(zhǎng)范圍還不能滿足國(guó)家電視系統(tǒng)委員會(huì)(NTSC)標(biāo)準(zhǔn)純藍(lán)光(波長(zhǎng)460-470 nm)的要求,這嚴(yán)重阻礙了PeLEDs在顯示技術(shù)中的應(yīng)用。因此,設(shè)計(jì)滿足NTSC標(biāo)準(zhǔn)的高性能純藍(lán)PeLED仍然是一個(gè)尚未解決的挑戰(zhàn)。

一般來(lái)說(shuō),利用組分工程和量子限域等策略可以純藍(lán)光的鈣鈦礦。在組分工程方面,混合鹵化物(Br和Cl)鈣鈦礦可以充分進(jìn)行帶隙裁剪,覆蓋整個(gè)藍(lán)色光譜范圍。然而,混合鹵化物會(huì)導(dǎo)致晶格失配和相分離,從而削弱了PeLEDs的性能。此外,由于Cl空位的形成能量較低,很容易在鈣鈦礦中形成Cl空位,在此過(guò)程中誘導(dǎo)帶隙內(nèi)更深的缺陷;這將不可逆地捕獲電荷載流子,并極大地抑制輻射重組,從而導(dǎo)致PeLEDs的效率較差。此外,這些缺陷可以通過(guò)誘導(dǎo)鹵化物離子遷移來(lái)促進(jìn)PeLEDs的降解,導(dǎo)致結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性差。單鹵化物(Br)鈣鈦礦可以利用量子限域效率,通過(guò)減小其尺寸藍(lán)移到純藍(lán)光,比如尺寸為≈4 nm的CsPbBr3量子點(diǎn)(QDs),可以防止PeLEDs的相分離和Cl空位的產(chǎn)生。然而,對(duì)于小尺寸的QDs來(lái)說(shuō),它們巨大的表面體積比仍然促進(jìn)了大量表面缺陷的產(chǎn)生,導(dǎo)致QDs熒光產(chǎn)率低和穩(wěn)定性差,難以獲得高性能PeLEDs。更重要的是,純藍(lán)光PeLEDs亮度低(<1000cd m-2),且穩(wěn)定性差、壽命非常短,通常在幾秒或幾分鐘的范圍內(nèi),最高報(bào)道的工作半衰期不足1小時(shí)。

【成果簡(jiǎn)介】

近日,北京科技大學(xué)田建軍教授(通訊作者)團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種新型的酸蝕驅(qū)動(dòng)的配體交換策略,獲得了超低缺陷態(tài)密度和高穩(wěn)定性的純藍(lán)光(465 nm)、小尺寸(≈4nm)CsPbBr3鈣鈦礦量子點(diǎn)(QDs)。該策略是先使用酸溴化氫(HBr)來(lái)蝕刻不完美的[PbBr6]4-八面體,從而去除表面缺陷和過(guò)多的羧酸鹽配體。再先后引入十二烷基胺和苯乙胺來(lái)鍵合QDs剩余未配位的位點(diǎn),并與原有長(zhǎng)鏈有機(jī)配體進(jìn)行原位交換,從而達(dá)到97%的量子熒光產(chǎn)率,而且其穩(wěn)定性得到顯著提高。基于該QDs的PeLEDs表現(xiàn)出純藍(lán)光的電致發(fā)光(470 nm)和EQE為4.7%。而且,其亮度為3850 cd m-2,這是迄今為止報(bào)道的純藍(lán)光PeLEDs的最高亮度。此外,該P(yáng)eLEDs還表現(xiàn)出強(qiáng)大的耐久性,在連續(xù)工作的情況下,半衰期超過(guò)12小時(shí),這也是藍(lán)光PeLEDs當(dāng)前報(bào)道的最高值。該成果以題為“Perovskite Quantum Dots with Ultralow Trap Density by Acid Etching-Driven Ligand Exchange for High Luminance and Stable Pure-Blue Light-Emitting Diodes”發(fā)表在了Adv. Mater.上。

【圖文導(dǎo)讀】

圖1 酸蝕驅(qū)動(dòng)的配體交換過(guò)程

a)本策略的示意圖。 

b)FTIR結(jié)果。 

c)Pb-4f的高分辨率XPS光譜。 

d)原始、蝕刻和處理的量子點(diǎn)的時(shí)間分辨PL衰減譜。

圖2 量子點(diǎn)的形貌和光學(xué)性能

a)原始和b)處理過(guò)的CsPbBr3 QDs的TEM圖像。插圖顯示了相應(yīng)的高分辨率TEM和FFT譜。比例尺:2 nm。

c)原始和已處理量子點(diǎn)的PL和吸收光譜。

d)的瞬態(tài)吸收(TA,激發(fā)354 nm)漂白恢復(fù)曲線的演變,e)原始和f)處理的QDs在紫外線(UV)照射不同時(shí)間后的PL光譜。插圖:紫外線照射不同時(shí)間后的原始和經(jīng)過(guò)處理的量子點(diǎn)的照片。

圖3 PeLED的器件結(jié)構(gòu)和電致發(fā)光性能


a)器件結(jié)構(gòu)。 

b)器件TEM(STEM)橫截面圖。 

c)QD薄膜的PL和PeLEDs的EL。 

d)PeLEDs的CIE坐標(biāo)。

圖4 PeLEDs的性能和穩(wěn)定性


a)PeLEDs的電流密度和亮度與偏置電壓的關(guān)系。

b)PeLEDs的EQE與電流密度的關(guān)系。

c)在不同的工作電壓下,PeLEDs的EL光譜。

d)在初始亮度為102 cd m-2的情況下,PeLEDs的工作半衰期T50。

【小結(jié)】

這項(xiàng)工作將酸蝕和配體交換結(jié)合起來(lái),制備出高質(zhì)量的純藍(lán)色發(fā)光鈣鈦礦CsPbBr3 QDs。強(qiáng)酸性HBr蝕刻了具有空位缺陷的不完美八面體,并從QDs中去除多余的羧酸鹽配體。然后,通過(guò)短支鏈DDDAM鏈和PEA物種之間的配體交換過(guò)程,隨后與QDs表面形成強(qiáng)的L型配位作用。這一策略顯著提高了QDs的穩(wěn)定性,消除大量缺陷,獲得97%的量子熒光產(chǎn)率。基于該QDs的PeLEDs表現(xiàn)出純藍(lán)光發(fā)射(470nm)和4.7%的EQE,符合NTSC和Rec.2020標(biāo)準(zhǔn),是一種理想的藍(lán)光發(fā)射。3850cd m-2的亮度和12小時(shí)的半衰期也是迄今為止所報(bào)道的純藍(lán)光PeLEDs的最高亮度和穩(wěn)定性表現(xiàn)。因此,這一策略為推動(dòng)PeLEDs的發(fā)展和應(yīng)用提供了一種途徑。

文獻(xiàn)鏈接:

Perovskite Quantum Dots with Ultralow Trap Density by Acid Etching-Driven Ligand Exchange for High Luminance and Stable Pure-Blue Light-Emitting Diodes(Adv. Mater.,2021,DOI:10.1002/adma.202006722)



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